电工所等制备出集成式新型固态柔性超级电容器

日前,中国科学院电工研究所马衍伟研究组与国家纳米科学中心魏志祥研究组合作制备出具有高面积比容量、优异充放电循环性能和柔性性能的新型固态柔性超级电容器。相关研究结果发表于国际材料学期刊《先进材料》(Adv. Mater, 2015, doi:10.1002/ adma.201503543),并已申请了国家发明专利。

电工所新型超级电容器研制成功 已申请国家发明专利

日前,中国科学院电工研究所超导与能源新材料研究部马衍伟课题组采用多级次石墨烯复合电极与离子液体凝胶聚合物电解质,首次开发出具有3.5V电压窗口的高能量密度柔性固态超级电容器。研究人员通过调控电极的微观结构和引入离子液体凝胶电解质,成功制备出具有宽电压窗口的柔性固态超级电容器,有效提升了器件的能量密度。该研究为今后提高柔性固态超级电容器的能量密度提供了一种有效策略。

超级电容器作为一种新型储能器件,具有高功率密度、快速充放电、长循环寿命和更好的安全性能等优点,在消费电子产品、电动汽车启停和工业能源管理系统等诸多领域应用广泛。近年来,微型、柔性和智能电子产品设备蓬勃发展,这就需要构筑与之匹配的新型超级电容器(包括微型、柔性电容器和智能电容器等)来满足其储能需求。

当前的固态柔性超级电容器大多是由两个自支撑的柔性电极薄膜和中间凝胶态电解质薄膜叠放在一起形成的多层膜堆叠结构。凝胶的高粘度和扩散动力学限制了电解质离子在电极内部的扩散性,因此难以获得较高的面积比电容。此外,多层堆叠的器件在不断弯折时容易造成层与层之间的机械剥离损伤,使得器件内阻上升,甚至整体电容性能衰退。因此,如何制备出高性能柔性超级电容器仍然充满挑战。

2015年10月29日

该研究采用的多级次石墨烯复合电极由石墨烯和碳化的聚苯胺纳米线组成,这种复合电极材料不仅实现了一维纳米材料和二维纳米材料的多维度复合,还具有丰富的纳米孔道结构,有利于大尺寸的离子液体电解质离子在材料内部的扩散与存储。此外,该复合材料还具有2416 m2/g的大比表面积和7246 S/m的优异导电率,特别适合作为有机体系的超级电容器的电极材料。基于该电极材料和离子液体凝胶电解质薄膜组装的柔性固态超级电容器展现出高比电容和良好的倍率性能,以及优异的能量密度。充放电10000次循环后,容量仍然可以保持85%以上。此外,通过原位测试反复弯折状态下的电容性能,发现该柔性固态超级电容器显示了良好的耐弯折性能,连续弯折1000次后容量仍可以保持88%。这表明该柔性固态超级电容器不仅具有良好的电化学性能,还展现出优异的力学耐弯折性能。

中国科学院兰州化学物理研究所清洁能源化学与材料实验室阎兴斌课题组多年来致力于超级电容器材料与器件的研究。最近,他们构筑了一系列高性能新型超级电容器,包括非对称微型电容器和高温柔性电容器,并探索了金属氧化物电极在特定离子液体中的电荷存储机理;利用形状记忆合金作为集流体,构筑了表带状智能超级电容器。

为解决这些问题,该研究团队设计将柔性超级电容器的关键成分,电极-电解质-电极层集成于单个柔性水凝胶薄膜上,形成一体化(All-in-one)的新型器件结构,如图1所示。与目前多层膜堆叠的传统器件结构相比,该结构有利于凝胶电解质离子在较厚电极层内部的扩散和提升力学耐弯折性能。

日前,中国科学院电工研究所马衍伟研究组制备出具有高面积比容量、优异充放电循环性能和柔性性能的新型固态柔性超级电容器。相关研究结果发表于《先进材料》,并已申请了国家发明专利。

该研究是电工所团队与西南石油大学教授葛性波合作完成,相关研究结果发表于国际期刊《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater, 2017, DOI: 10.1002/adfm.201704463)。该研究获得国家自然科学基金委、北京市科委、中科院青促会和电工所创新人才引进计划的大力支持。

该课题组通过电化学沉积方法在叉指金电极上制备了以石墨烯量子点为负极、MnO2为正极的非对称全固态微型超级电容器,对比研究了器件在几种常用离子液体凝胶电解质中的电化学性能,并通过优化固态电解质组份实现了器件高的扫速和小的弛豫时间常数(τ0=206.9ms)。相关工作发表在ACS Applied Materials & Interfaces (2015, 7, 25378−25389)上。

在具体制备过程中,该团队采用化学交联-铸膜的方法制备出自支撑的化学水凝胶薄膜,该薄膜具有优异的离子导电率(0.082S cm-1)和力学耐拉伸性能,如图2a-c所示。继而通过化学原位聚合反应将导电聚合物沉积于水凝胶的上下两个表面和近表面的内部,形成复合水凝胶薄膜。如图2d-e所示,该薄膜内部具有导电聚合物层-水凝胶层-导电聚合物层的排列,因此可形成一体化(All-in-one)的集成式固态柔性超级电容器。该新型结构固态柔性超级电容器具有十分突出的面积比容量(488 mF cm-2)和优异的充放电循环稳定性(循环上万次容量无衰减),如图3所示。此外,连续弯折上千次,其电容性能没有衰减。优异的性能可望使这种新型柔性超级电容器应用于下一代可穿戴电子设备的功率型储能器件中。

电容器是电子设备中大量使用的电子元件之一,广泛应用于电路中的隔直通交,耦合,旁路,滤波,调谐回路, 能量转换,控制等方面。它是由两块金属电极之间夹一层绝缘电介质构成。当在两金属电极间加上电压时,电极上就会存储电荷,所以电容器是储能元件。任何两个彼此绝缘又相距很近的导体,组成一个电容器。平行板电容器由电容器的极板和电介质组成。

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研究人员以导电炭布作为集流体,利用γ-FeOOH在特定离子液体中具有优异的赝电容行为和离子液体凝胶电解质本身热稳定性好、不可燃、化学惰性和宽电压窗口等特点,构筑了多孔炭//γ-FeOOH非对称全固态柔性超级电容器。高温电化学测试结果表明,当环境温度升高到200ºC时,柔性器件体积能量密度可达1.44mWh/cm3;在180ºC弯折测试表明该器件具有稳定的电化学储能特性,相关工作发表在Journal of Materials Chemistry A (2016, 4, 8316–8327)上。

在研究组的相关前期研究工作中,研究人员探讨了凝胶态电极材料在固态柔性超级电容器中的应用。研究人员制备出基于导电聚苯胺水凝胶电极材料。与固态电极材料相比,该凝胶态电极材料由于具有更加充分的离子可到达性,因此展现出优异的电容性能和充放电倍率性能。相关研究结果发表于英国皇家化学会的《材料化学:A辑》(J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 19726)。

而这次中国科学院电工研究所马衍伟研究组制备出的是一种超级电容器,它与一般的电容器有所不同。超级电容器是一种电容量可达数千法拉的极大容量电容器。根据电容器的原理,电容量取决于电极间距离和电极表面积,为了得到如此大的电容量,要尽可能缩小超级电容器电极间距离、增加电极表面积,为此,采用双电层原理和活性炭多孔化电极 。

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智能手表和手环等因为将诸多不同的功能集成在一种产品上,受到了消费者的广泛关注。然而,当下储能器件的设计严重限制了能量供给能力和未来发展空间。通过提出一种将表带与储能器件集成到一体的策略,该课题组设计并制备了表带型的智能柔性超级电容器。利用石墨烯涂布的钛镍合金片作为负极,两步电化学沉积制备的柔性自支撑MnO2/Ni薄片作为正极,分别使用水系和离子液体凝胶电解质作为电解质隔膜,组装得到了固态柔性超级电容器。静态和动态的弯曲测试都证明了该器件有着优异的机械和电化学稳定性。由于使用钛镍合金作为集流体,器件还展示了形状记忆能力。为了展示潜在应用性,研究人员还将制备的表带状的超电器件与电子表组合在一起。有趣的是,这种智能表带不仅能够为手表提供能量,还能保留形状记忆特性,可以在接触人体的时候自动的“戴”在手腕上。此外,即便表带直接接触皮肤,其优异的生物相容性也不会对身体造成伤害。相关工作发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201600763)上。

上述研究获得国家自然科学基金委和电工所创新人才引进计划的大力支持。

该研究团队将柔性超级电容器的关键成分电极—电解质—电极层集成于单个柔性水凝胶薄膜上,形成一体化的新型器件结构。与目前多层膜堆叠的传统器件结构相比,该结构有利于凝胶电解质离子在较厚电极层内部的扩散和提升电容器的力学耐弯折性能。

高电压柔性固态超级电容器的循环伏安曲线图

以上工作得到了国家自然科学基金、兰州化物所“一三五”重点培育项目的资助和支持。

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该新型结构固态柔性超级电容器具有十分突出的面积比容量和优异的充放电循环稳定性(循环上万次容量无衰减)。此外,连续弯折上千次,其电容性能没有衰减。优异的性能可望使这种新型柔性超级电容器应用在下一代可穿戴电子设备的功率型储能器件。

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MnO2/石墨烯量子点微型电容器在离子液体凝胶中的电化学性能

图1 化学交联的高分子自支撑水凝胶薄膜

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高温柔性电容器的构筑及其电容增强机制

图2 基于聚乙烯醇的化学水凝胶膜和导电聚合物-化学水凝胶复合薄膜(具有导电聚合物-电解质-导电聚合物的三明治排列结构)

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表带型超级电容器具有形状记忆特性并且在弯曲时有着优异的电化学稳定性

图3 一体化集成式固态柔性超级电容器的电化学性能

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